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大雪又来了,北京生命科学研究所

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这两天,随着寒潮对于我国的影响趋于结束,这一次让不少人记忆深刻的“倒春寒”也算是要告一段落了。在这场“倒春寒”里,我国中东部很多地方经历了惊人的大降温,东北更是下起了大范围的暴雪,长春更出现了建国以来首次春分日下暴雪。

作者:文/罗兆春

导读

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24日早上我们才看到一个关于地震的消息,没想到在同一日期又发生了一次地震了,等级大小都一样。有什么特殊情况吗?难道是地球不“舒服”?当然这依然是一个正常的自然现象,地球的板块时刻都在进行运动之中,只是我们自己感觉没有那么明显,所以说对于每次发生地震之后大家都不要感到惊奇。在位于环太平洋地震带上,几乎每天都有地震发生,地震的突发性很强,这个需要大家时刻谨记地震防御知识。

近日,北京生命科学研究所齐湘兵课题组利用呋喃衍生物的Aza-Achmatowicz重排以及吲哚的亲核加成实现了-Alstofolinine
A首次全合成,该成果发表在Angew. Chem. Int. Ed.上(DOI:
10.1002/anie.201900156)

长春的雪,来自微博网友

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尽管如今寒潮即将撤出我国,但我国有的地方仍在下雪,比如在我国新疆西北部、西藏西部和东北北部等地在3月24-25日还是会有降雪出现,其中在西藏西部、黑龙江北部等地局地还可能有大雪出现。对于我国西藏西部一线来说,这里的雪可能仅仅是开始。

根据科学数据显示,在北京时间24日3时21分,根据美国地震科学数据显示,位于哥伦比亚的埃尔多维奥市西北约7公里处,发生了一次6.1级地震,震源深度为113.3公里,哥伦比亚地震局测定此次地震级别为6级,震源深度为124公里。而在这次地震之后,北京时间12点37分(2次不同区域的地震相隔在10小时内),位于印度尼西亚马鲁古群岛南部海岸又来了一个6.1级地震,这是24日的第二个6.1级地震。

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当然这2个地震是位于不同地区,根据地震学家统计表明,印尼的6.1级地震发生在Bitung市东北方向141公里处。震中位于37.4公里的深处。而在这次6.1级地震之前,还是24日(北京时间09点31),印度尼西亚苏拉威西岛发生了5.4级地震。暂时不明确印尼这2次地震是否存在关系,所以说印尼的地震还是相对频繁了点,当然印尼是一个多地震带的国家,所以没有什么奇怪的。

仿生合成、多样性发散合成以及化学合成与合成生物学的协同结合策略在天然产物的全合成中越来越被广泛重视。特别是以自然界含量丰富的可再生资源或者易得的简单化合物为原料将绿色环保的原子经济学合成理念以及高效高立体选择性串联反应的新颖设计应用到天然产物理想全合成中更具有实际应用价值。呋喃及其衍生物是自然界中广泛存在的一种可再生的廉价原料,已经被成功运用于高分子聚合材料与各种有机反应之中,其中一类着名的反应便是Achmatowicz重排反应。

中央气象台预计,除了3月24日开始西藏西部边境一带有中到大雪外,接下来的3月25日,西藏会有更多的地方开始下雪,局地降水量还会达到9毫米,逼近10毫米暴雪标准。而在3月26日以后,西藏的大雪向东转移,西藏东部和南部、青海南部将有更多地方下起中到大雪。也就是说,西藏的这大雪从今天开始一直下到26日,大雪连下3天,虽然雪不是集中在同一个区域里,但持续大雪也足以导致一些地方交通受阻。

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Achmatowicz重排是由波兰化学家Osman Achmatowicz
Jr.在1971年开发的反应,在温和的氧化条件下可以很方便地将呋喃醇转变为二氢吡喃六元环,进而进行更多后续的衍生如糖基化、环加成、Michael加成等转化成为更有价值的复杂结构。

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根据EMSC全球地震科学数据显示,从最近一周的数据来看,也就是18日至24日3时,全球总计发生6级以上地震3个,除了24日的2个6.1级地震之外,就是在3月20日,位于瓦努阿图发生了一个6.2级地震,所以说相对来说,还是说明地球的地震状态比较稳定。印尼的地震没有看到影响的消息,也没有发布海啸威胁。

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图1. Achmatowicz rearrangement反应示例

3月24日下午,从风云4号高清卫星云图上看,一道降水云系已经正在移向我国西藏西部边境,这一带的降雪马上就要开始了。

当然按照地理位置来看,印度尼西亚位于太平洋板块、印度洋板块、亚欧板块三大板块的冲撞区域,夹在环太平洋地震带和欧亚地震带之间,地壳活动剧烈,近年来地震活动频繁。在2004年的时候,发生了一次9.3级强烈地震并引发海啸,波及多个国家,在2005年的时候,也发生了一次8.5级强烈地震,2008年也发生了一次7.7级强烈地震,所以从这些数据可以看出来,印尼的大地震还真不少。

由于该反应高效简洁,多年来被广泛应用于化学合成中。The University of
Texas的Stephen F.
Martin课题组、南方科大的李闯创课题组以及香港科大的童荣标课题组等均在将Achmatowicz重排反应用于天然产物全合成方面做了很多漂亮的工作。Aza-Achmatowicz反应是Achmatowicz反应的一个衍生,其反应底物是呋喃胺类化合物,经过氧化重排后产生哌啶类衍生物,这一类含氮结构在很多天然产物特别是具有生物活性的生物碱和药物分子中占据着核心骨架的位置。在本篇文章中,作者针对该Aza-Achmatowicz反应产物,利用吲哚的亲核加成高效选择性特点,实现了含有吲哚并环的3.3.1]环的构筑,并对其进行了条件的优化以及底物拓展,随后将其应用到全合成中,实现了-Alstofolinine
A的首次全合成。

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齐湘兵课题组对以自然界丰富的可再生资源或廉价原料为底物来开发高效合成方法进而应用到复杂天然产物,特别是吲哚类生物碱的理想全合成上有着浓厚的兴趣。基于呋喃及其衍生物是应用非常广泛的生物质来源的原料,便宜易得并且结合Aza-Achmatowicz反应的巨大可衍生潜力,他们设想能否将其应用到吲哚类天然产物的全合成之中,并由此提出了一系列高效串联反应的设想。如图2所示,如果吲哚与呋喃分别构建在氮原子的两侧,如化合物1,那么经过Aza-Achmatowicz反应就可能会形成中间体Ts-1,由于这个中间体有着易被进攻的亚胺结构,那么具有亲核性的吲哚2-位就有可能对这个位点进攻,从而产生四环化合物2。化合物2是一系列吲哚类天然产物的重要结构骨架,如Pleiocarpamine等;如果吲哚和胺基分别通过碳链取代在呋喃的同侧2-和3-位,如化合物3,那么经过Aza-Achmatowicz反应就可能会形成中间体Ts-2,这时吲哚的2-位对这个位点进攻就有可能形成化合物4。对化合物4进一步转化就会合成天然产物Aspidophylline的骨架;另外一种情况是呋喃、烷基胺和吲哚三个官能团被同一个碳连接,如化合物5所示。经过Aza-Achmatowicz反应就可能会形成中间体Ts-3,同样,若吲哚的2-位对亚胺进攻形成新的六元环后,就会形成一个包含吲哚3.3.1]四环体系6。化合物6是一系列天然产物如Macroline/Sarpagine/Ajmaline生物碱的共同中间体,所以一旦完成这类转化,后面可以实现一大类天然产物的多样性合成。值得一提的是Scheme
1里面的设计仅仅是基于简单的色胺类底物(烷基取代在吲哚C3位)发生串联反应的部分例子,其他类型的排列组合也会产生更多样的吲哚类多环体系。(详见supporting
information)

为什么西藏会连续下这么多天雪?这是天气异常吗?会不会影响到中东部的天气?事实上,我国这个地区的持续降雪大多都与南支西风中扥异常波动有关,从目前的情况来看,西风带上游出现了一次较为剧烈的波动,将在未来几天使得青藏高原以南的南支西风形成南支槽,南支槽引动低纬度更湿润向西藏边境地区输送,在高原地形前制造了持续降雪。

当然在科学之中,地震是无法进行预测的,地震的预报如今都是建立在地震发生的概率之上,所以说不具有准确性的存在,如今我们说的地震预警最多,我国是可以提前到10多秒作为预警的,但是也有人说没有用,其实这个预警能够给很多人带来帮助,可以说就算是1秒钟,也是人类在科学防御地震之中的一个进步,所以并非没有用处,而对于地震鱼,地震云,动物异常等自然现象来说,这些如今是没有科学证实它们具有预测地震的能力,只是很多人传播,具体咋回事情,我个人也不明显,科学界没有证实最好别传播。

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